三维海胆状二氧化锰微球对电催化氧还原反应的晶型效应
Structure-Activity Relationship of Three-Dimensional Urchin-like MnO2 Microspheres with Different Crystalline Phases for Oxygen Reduction Reaction
作者单位E-mail
陈丽雅 广东工业大学轻工化工学院, 广州 510006  
程高 广东工业大学轻工化工学院, 广州 510006  
刘冠良 广东工业大学轻工化工学院, 广州 510006  
韩佳锡 广东工业大学轻工化工学院, 广州 510006  
符淑钗 广东工业大学轻工化工学院, 广州 510006  
韩胜博 广东工业大学轻工化工学院, 广州 510006  
孙明 广东工业大学轻工化工学院, 广州 510006  
蓝邦 广东工业大学轻工化工学院, 广州 510006  
余林 广东工业大学轻工化工学院, 广州 510006 gych@gdut.edu.cn 
摘要: 采用水热法和高温煅烧法制备出了3种纯相(αγβ)的三维海胆状结构的MnO2微球,并系统地研究了它们的氧还原反应(ORR)性能。研究结果表明,3种MnO2微球的ORR活性依次为:α-MnO2 > γ-MnO2 > β-MnO2α-MnO2微球具有最优的ORR性能,其起始电位为0.92 V(vs RHE),在电流密度为-3 mA·cm-2处的电位为0.77 V(vs RHE)。α-MnO2微球优异的ORR活性主要归因于其具有更多的表面Mn3+和氧空位和更好的导电性。
关键词: 氧还原反应  海胆状MnO2微球  晶型效应  电化学
基金项目: 国家自然科学基金(No.21576054)和广东省科技创新战略专项基金(No.2018A030310563)资助项目
Abstract: Urchin-like MnO2 microspheres with three different crystalline phases (α, γ and β) were prepared by hydrothermal and calcination methods, and the oxygen reduction reaction (ORR) properties were systematically studied. The results of electrocatalytic tests indicated that the ORR activities of these three MnO2 microspheres followed a sequence:α-MnO2 > γ-MnO2 > β-MnO2. The α-MnO2 sample exhibited the best electrocatalytic performance towards ORR with an onset potential of 0.92 V (vs RHE) and a potential of 0.77 V (vs RHE) at -3 mA·cm-2. The superior ORR activity of urchin-like α-MnO2 microspheres was mainly related to the larger amount of Mn3+, more surface oxygen vacancies and better conductivity. Specially, the Mn3+ could promote the dissociation of O-O bond and conduce to one-electron transfer to adsorbed oxygen, thereby accelerating the exchange of O22-/OH- that regarded as the rate-limiting step of the ORR.
Keywords: oxygen reduction reaction  urchin-like MnO2 microspheres  structure-activity relationships  electrochemistry
投稿时间:2019-10-14 修订日期:2019-12-06
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陈丽雅,程高,刘冠良,韩佳锡,符淑钗,韩胜博,孙明,蓝邦,余林.三维海胆状二氧化锰微球对电催化氧还原反应的晶型效应[J].无机化学学报,2020,36(3):458-466.
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