| 载体材料对单Pd三效催化剂性能及催化活性的影响 |
| Effect of Support Materials on Property and Catalytic Performance of Pd-Only Three-Way Catalyst |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 崔亚娟 | 四川大学建筑与环境学院, 成都 610065 | | | 方瑞梅 | 四川大学化学工程学院, 成都 610065 | | | 尚鸿燕 | 四川大学化学工程学院, 成都 610065 | | | 史忠华 | 四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064
四川省机动车尾气净化工程技术研究中心, 成都 610064
四川省环境保护环境催化材料工程技术中心, 成都 610064 | | | 龚茂初 | 四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064
四川省机动车尾气净化工程技术研究中心, 成都 610064
四川省环境保护环境催化材料工程技术中心, 成都 610064 | | | 陈耀强 | 四川大学建筑与环境学院, 成都 610065
四川大学化学工程学院, 成都 610065
四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064
四川省机动车尾气净化工程技术研究中心, 成都 610064
四川省环境保护环境催化材料工程技术中心, 成都 610064 | nic7501@scu.edu.cn |
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| 摘要: 采用共沉淀法制备了耐高温高比表面的La2O3-Al2O3(LA)以及铈含量分别为15%、33%和47%的储氧材料CeO2-ZrO2-La2O3-Al2O3(CZLA)、CeO2-ZrO2-La2O3+La2O3-Al2O3(CZL+LA)和CeO2-ZrO2-La2O3(CZL)4类载体材料,并用浸渍法制备了整体式Pd/LA、Pd/CZLA、Pd/CZL+LA和Pd/CZL汽油车尾气净化三效催化剂,考察了载体材料对单Pd三效催化剂的影响。采用低温N2吸附-脱附、H2-程序升温还原(H2-TPR)以及X射线光电子能谱(XPS)对载体材料及催化剂进行了表征,并考察了催化剂的空燃比性能和三效催化性能。结果表明,CZLA有效地结合了铈基和铝基载体材料的优点,表现出了优异的织构性能、热稳定性及还原性能。老化前后,其负载的单Pd三效催化剂在低温还原率、表面元素含量及Pd的电子结合能等性能方面表现出了最小的差异。催化剂活性测试结果表明,Pd/CZLA的三效窗口明显较宽,且拥有最低的起燃温度,尤其经1000℃老化处理后,其催化活性最高,C3H8、NOx和CO的起燃温度分别为370、257和223℃。可见,相较于其他3种载体材料,CZLA更适合于负载单Pd三效催化剂,从而满足更高标准的三效催化剂的性能要求。 |
| 关键词: 钯 催化剂 多相催化 载体材料 织构性能 热稳定性 单Pd三效催化剂 催化性能。 |
| 基金项目: 国家自然科学基金(No.21173153),四川省科技厅科技支撑项目(2011GZ0035)资助。 |
| Abstract: Four kinds of support materials, i.e. a thermally stable material La2O3-Al2O3(LA), three oxygen storage materials CeO2-ZrO2-La2O3-Al2O3(CZLA), CeO2-ZrO2-La2O3+La2O3-Al2O3(CZL+LA) and CeO2-ZrO2-La2O3(CZL) with ceria content of 15%, 33% and 47%, respectively, were prepared by co-precipitation. The corresponding Pd-only catalysts Pd/LA, Pd/CZLA, Pd/CZL+LA and Pd/CZL were obtained by wet-impregnation and further fabricated as three-way catalysts in a monolith form. The support materials were characterized by low temperature nitrogen adsorption-desorption and H2-temperature programmed reduction (H2-TPR). The catalysts were characterized by H2-TPR and XPS, and were evaluated with a simulated automobile exhaust in terms of the relationships of three way performance with the air/fuel operation window and with temperatures. The results indicate that the support material CZLA integrates the advantages of ceria-based and alumina-based materials effectively thus having superior textural property, thermal stability and reduction property. Additionally, Pd/CZLA catalyst shows little difference in low temperature reducibility, surface elemental distribution and elemental oxidation states before and after aging treatment. As a result, Pd/CZLA exhibits the widest air/fuel operation window and the lowest light-off temperature among the four catalysts, especially after aging treatment, the light-off temperature of C3H8, NOx and CO is 370 ℃, 257 ℃, 223 ℃, respectively. Then material CZLA is the most suitable support for Pd-only three-way catalyst compared with the other three supports. |
| Keywords: palladium catalysts Heterogeneous catalysis support materials textural properties thermal stability Pd-only three-way catalysts catalytic performance |
| 投稿时间：2014-11-08 修订日期：2015-02-13 |
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| 崔亚娟,方瑞梅,尚鸿燕,史忠华,龚茂初,陈耀强.载体材料对单Pd三效催化剂性能及催化活性的影响[J].无机化学学报,2015,31(5):989-1002. |
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