| 低浓缩铀靶辐照后溶液中铀的化学种态及主要裂变元素的影响 |
| Effect of Low-Enriched Uranium Targets Irradiation on Major Fission Elements and Uranium Speciation |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 兰图 | 四川大学原子核科学技术研究所, 辐射物理及技术教育部重点实验室, 成都 610064
中国科学院核辐射与核技术重点实验室, 中国科学院高能物理研究所多学科中心, 北京 100049 | | | 刘展翔 | 四川大学原子核科学技术研究所, 辐射物理及技术教育部重点实验室, 成都 610064 | | | 李兴亮 | 四川大学原子核科学技术研究所, 辐射物理及技术教育部重点实验室, 成都 610064
中国工程物理研究院核物理与化学研究所, 绵阳 621900 | | | 廖家莉 | 四川大学原子核科学技术研究所, 辐射物理及技术教育部重点实验室, 成都 610064 | liaojiali@scu.edu.cn | | 罗顺忠 | 中国工程物理研究院核物理与化学研究所, 绵阳 621900 | | | 杨远友 | 四川大学原子核科学技术研究所, 辐射物理及技术教育部重点实验室, 成都 610064 | | | 柴之芳 | 中国科学院核辐射与核技术重点实验室, 中国科学院高能物理研究所多学科中心, 北京 100049
苏州大学放射医学及交叉学科研究院(RAD-X), 苏州 215123 | | | 刘宁 | 四川大学原子核科学技术研究所, 辐射物理及技术教育部重点实验室, 成都 610064 | | | 王东琪 | 中国科学院核辐射与核技术重点实验室, 中国科学院高能物理研究所多学科中心, 北京 100049 | dwang@ihep.ac.cn |
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| 摘要: 利用化学种态分析软件CHEMSPEC计算了低浓缩铀靶辐照后溶液中铀(U)的化学种态分布及其主要裂变元素对U化学种态的影响。结果表明,在单组分体系中,pH值和铀酰浓度都会显著影响U的化学种态分布。随着铀酰浓度的增大,溶液中将会生成多核配合物;在较高的NO3-浓度下,U在溶液中主要以UO22+和UO2NO3+的形式存在。CO2对不同浓度铀的种态分布影响结果表明,当铀酰浓度较低时,铀的化学种态多以碳酸铀酰的形式存在;当铀酰浓度较高时,铀的化学种态多以氢氧铀酰或柱铀矿沉淀的形式存在。计算发现,当裂片元素Tc、I、Mo的浓度小于0.01 mol·L-1并分别以TcO4-、I-、MoO42-的种态存在时,这些裂片元素不改变铀的各化学种态的分布。 |
| 关键词: 化学种态 CHEMSPEC 铀 裂变元素 辐照 |
| 基金项目: 国家自然科学基金委员会和中国工程物理研究院联合基金(NSAF,No.U1330125)、国家基础科学人才培养基金·特殊学科点资助项目(No.J1210004)、国家自然科学基金委员会(No.91026000)、中国科学院百人计划(No.Y2291810S3)资助项目。 |
| Abstract: The speciation of uranium and effect of major fission products after low-enriched uranium targets being irradiated and solvated were analyzed using the geochemical program CHEMSPEC. The results indicate that the speciation of uranium in water is determined by pH value and the concentration of uranyl, and polynuclear complexes may be generated at high concentration of uranyl. Nitrate anion in the solution may interact with uranyl, and at high concentration of nitrate, uranyl exists as UO22+ and UO2NO3+. The presence of CO2 at low concentrations of uranium brings substantial distribution uranyl carbonate, while this is negligible at high concentration of uranyl due to heavy hydrolysis and aggregation of uranyl. The calculations also show that the major fission products, Tc, I, and Mo, do not affect the speciation of uranium when their concentrations are below 0.01 mol·L-1 and when they exist as TcO4-, I-, MoO42-. |
| Keywords: speciation CHEMSPEC uranium fission element irradiation |
| 投稿时间：2015-04-10 修订日期：2015-06-21 |
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| 兰图,刘展翔,李兴亮,廖家莉,罗顺忠,杨远友,柴之芳,刘宁,王东琪.低浓缩铀靶辐照后溶液中铀的化学种态及主要裂变元素的影响[J].无机化学学报,2015,31(9):1774-1784. |
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