| Zr的添加对提高NH3选择性催化还原NOx整体式催化剂热稳定性的影响 |
| Promotional Effect of Zr on Thermal Stability of CeTiOx Monolith Catalyst for Selective Catalytic Reduction of NOx with Ammonia |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 徐宝强 | 四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064 | | | 徐海迪 | 四川大学新能源与低碳技术研究院, 成都 610064
四川省环境保护环境催化材料工程技术中心, 成都 610064 | xuhaidi@scu.edu.cn | | 曹毅 | 四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064 | | | 兰丽 | 四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064 | | | 杨怡 | 四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064 | | | 张艳华 | 四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064 | | | 李元山 | 四川大学化学工程学院, 成都 610064 | | | 龚茂初 | 四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064 | | | 陈耀强 | 四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064
四川省环境保护环境催化材料工程技术中心, 成都 610064 | nic7501@scu.edu.cn |
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| 摘要: 采用共沉淀的方法制备了CeTiOx和CeZrTiOx两种用于NH3选择性催化还原NOx的催化剂.两种催化剂在不同的高温条件下进行热老化以考察Zr的添加对CeTiOx催化剂热稳定性的影响.NH3-SCR活性数据显示,经过650、750和850 ℃的高温老化处理,Zr改性后的催化剂较CeTiOx催化剂具有更好的催化活性和N2选择性.XRD、Raman和H2-TPR结果表明添加Zr可以阻止Ce物种的烧结并且抑制金红石相TiO2的生成.催化剂的SEM图像显示Zr的添加可以抑制颗粒随着焙烧温度升高而产生的聚集长大.XPS的Ce3d光谱表明,随着老化温度的提升,CeTiOx催化剂表面的Ce3+/Ce4+比相对于CeZrTiOx催化剂下降更加明显.这意味着随着Zr的添加,更多的晶格缺陷和氧空缺出现在Zr改性催化剂的表面,这有利于催化性能的提升.另外,NH3-TPD结果表明经过相同的高温老化,改性的催化剂保持了更多的Brönsted酸性位,提高了催化活性并抑制了氨的氧化.因此,Zr的添加提高了催化剂的热稳定性能. |
| 关键词: 铈钛复合氧化物 锆 热稳定性 选择性催化还原 NOx |
| 基金项目: 四川省科技厅科技支撑项目(No.2012FZ0008),国家自然科学基金(No.21173153),国家高技术研究发展计划项目(863)(No.2013AA065304), 四川大学项目(No.2015SCU11056)资助. |
| Abstract: CeTiOx and CeZrTiOx catalysts were prepared by co-precipitation method and used for selective catalytic reduction of NOx by NH3 (NH3-SCR). Thermal aging of the two catalysts was conducted at various temperatures to investigate the effect of Zr on thermal stability of CeTiOx catalyst. The NH3-SCR performance of the catalysts showed that the Zr-modified catalyst exhibited better activity and N2 selectivity than CeTiOx catalyst after high temperature aging at 650, 750 and 850 ℃. The XRD, Raman and H2-TPR results illustrated that the addition of Zr could prevent Ce species from sintering and inhibit the formation of rutile TiO2. The SEM images of the catalysts revealed that the aggregation of the particles with increasing calcination temperature could be inhibited by addition of Zr. From the XPS spectra of Ce3d, the ratio of Ce3+/Ce4+ of CeTiOx decreased more sharply than that of CeZrTiOx with the aging temperature, meaning that more crystal defects and oxygen vacancies were preserved after Zr addition, which led to increased catalytic performance. In addition, NH3-TPD results implied that modified catalyst possessed larger amounts of Brönsted acid sites after calcining at a same temperature, improving the activity and inhibiting the NH3 oxidation. Thus, a conclusion could be drawn that Zr addition improved the thermal stability of the CeTiOx catalyst. |
| Keywords: cerium titanium mixed oxides zirconium thermal stability selective catalytic reduction NOx |
| 投稿时间：2015-08-11 修订日期：2015-11-27 |
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| 徐宝强,徐海迪,曹毅,兰丽,杨怡,张艳华,李元山,龚茂初,陈耀强.Zr的添加对提高NH3选择性催化还原NOx整体式催化剂热稳定性的影响[J].无机化学学报,2016,32(3):517-526. |
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