模板剂缓释法合成分子筛大单晶
Synthesis of Large Zeolite Crystals Through Slow Release of Structure-Directing Agents
作者单位E-mail
陈飞剑 南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室, 南京 210023
蚌埠医学院化学教研室, 蚌埠 233030 
 
林清芳 蚌埠医学院化学教研室, 蚌埠 233030  
高子豪 南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室, 南京 210023  
沈福志 蚌埠医学院化学教研室, 蚌埠 233030  
梁丽丽 蚌埠医学院化学教研室, 蚌埠 233030  
杨贞 南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室, 南京 210023 yangzhen@nju.edu.cn 
杜红宾 南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室, 南京 210023 hbdu@nju.edu.cn 
摘要: 在分子筛的合成中,通过使用四咪唑基取代的硼类化合物(四咪唑硼钠)作为模板剂,在溶剂热条件下,成功得到了磷酸铝盐分子筛AlPO4-11的大单晶。电喷雾质谱、19F和11B NMR等研究结果表明,在溶剂热条件下四咪唑硼钠起到了缓释剂的作用,其自身经历缓慢分解,持续释放低浓度咪唑分子的过程。由其释放出来的咪唑分子起到事实上的模板作用。因其浓度较低,限制了分子筛结晶过程中晶核形成的数量,从而易于导向分子筛大单晶的生成。通过引入不同种类的四取代硼类化合物作为模板剂,这种分子筛大单晶的合成策略可潜在应用于其它分子筛材料。
关键词: 模板剂  分子筛  单晶  合成
基金项目: 国家自然科学基金(No.21071075)、配位化学国家重点实验室开放课题计划(No.SKLCC201507)、安徽高校自然科学研究项目(No.KJ2016A462,KJ2016A463)和蚌埠医学院自然科学基金项目(No.BYKC1401ZD,BYKY1433)资助。
Abstract: By using imidazole-substituted quaternary boron compound NaB(Im)4 (Im=imidazole) as a structure directing agent (SDA) in the zeolite synthesis, we successfully obtained single crystals of aluminophosphate AlPO4-11 under solvothermal conditions. Electrospray ionization mass spectrometry, 19F and 11B NMR studies showed that these quaternary boron compounds acted as SDA buffers, undergoing the decomposition process to slowly release a low concentration of imidazole molecules under solvothermal conditions. The latter served as SDAs to form a limited number of zeolite nuclei, thus leading to the growth into large single crystals. Under similar conditions, the direct use of the corresponding free imidazole molecules in the synthesis produced only fine powders. This approach could be potentially applied to synthesize large crystals of other zeolites, given the availability of various quaternary boron compounds.
Keywords: structure-directing agents  zeolite  single crystal  synthesis
投稿时间:2016-03-15 修订日期:2016-05-23
摘要点击次数:  4703
全文下载次数:  1525
陈飞剑,林清芳,高子豪,沈福志,梁丽丽,杨贞,杜红宾.模板剂缓释法合成分子筛大单晶[J].无机化学学报,2016,32(7):1283-1292.
查看全文  查看/发表评论  下载PDF阅读器
Support information: