吡唑-3-甲酸Cu(Ⅱ)/Mn(Ⅱ)配合物的合成、表征及常压下对二氧化碳催化转化
Cu(Ⅱ)/Mn(Ⅱ) Complexes Formed by Pyrazole-3-carboxylic Acid:Syntheses, Characterization and Highly Efficient Conversion of CO2 at Atmospheric Pressure
作者单位E-mail
蒋秀燕 中国石油大学胜利学院化学工程学院, 东营 257061  
荣念新 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059  
邱田田 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059  
钱瑞 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059  
王燕珍 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059  
赫庆鹏 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059 heqingpeng@lcu.edu.cn 
黄现强 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059 hxqqxh2008@163.com 
摘要: 合成和表征了2个吡唑-3-甲酸过渡金属配合物[Cu2(pca)2(H2O)6]·2H2O(1),[Mn(Hpca)2(phen)]·3H2O(2)(H2pca=吡唑-3-甲酸;phen=菲咯啉)。X射线单晶衍射分析结果表明,配合物1属于单斜晶系P21/n空间群,它是一个畸变八面体的双核铜配合物;配合物2是一个畸变八面体的单核锰配合物。配合物12分别通过分子间的O-H…O,N-H…O氢键形成了三维网状结构。配合物1在二氧化碳的环加成反应中显示出了良好的催化效率(转化率高达97.4%;选择性高达98.9%)。
关键词: 吡唑-3-甲酸  配合物  晶体结构  二氧化碳转化
基金项目: 国家自然科学基金(No.21401094)、山东省高等学校科技计划项目(No.J16LC53)和大学生创新创业基金(No.CXCY2028,CXCY2037)资助项目
Abstract: Two transition metal complexes:Cu2(pca)2(H2O)6·2H2O (1) and Mn(Hpca)2(phen)·3H2O (2) (H2pca=pyrazole-3-carboxylic acid; phen=phenanthroline) have been prepared based on pyrazole-3-carboxylic acid and structurally characterized. The single crystal X-ray diffraction analysis reveals that complex 1 crystallizes in the monoclinic system P21/n space group and the binuclear copper center in 1 and mononuclear Mn(Ⅱ) center in 2 possess the distorted octahedral geometry. The three dimensional 3D framework of 1 and 2 are formed by the intermolecular O-H…O, N-H…O hydrogen bonding interactions. Importantly, complex 1 exhibits excellent heterogeneous catalytic performance (Conversion:up to 97.4%, Selectivity:up to 98.9%) in the catalytic conversion of CO2 to cyclic carbonate.
Keywords: pyrazole-3-carboxylic acid  complex  crystal structure  conversion of CO2
投稿时间:2017-05-23 修订日期:2017-07-22
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蒋秀燕,荣念新,邱田田,钱瑞,王燕珍,赫庆鹏,黄现强.吡唑-3-甲酸Cu(Ⅱ)/Mn(Ⅱ)配合物的合成、表征及常压下对二氧化碳催化转化[J].无机化学学报,2017,33(12):2303-2310.
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