内嵌镧金属富勒烯的高产率合成及异构体比例调控
High-Yield Synthesis and Isomeric Ratio Control of La Endohedral Metallofullerenes
作者单位E-mail
孙畅 华中科技大学材料科学与工程学院, 材料成型与模具国家重点实验室, 武汉 430074  
赵莎莎 华中科技大学材料科学与工程学院, 材料成型与模具国家重点实验室, 武汉 430074  
陈莹 华中科技大学材料科学与工程学院, 材料成型与模具国家重点实验室, 武汉 430074  
陈木青 华中科技大学材料科学与工程学院, 材料成型与模具国家重点实验室, 武汉 430074  
谢云鹏 华中科技大学材料科学与工程学院, 材料成型与模具国家重点实验室, 武汉 430074  
卢兴 华中科技大学材料科学与工程学院, 材料成型与模具国家重点实验室, 武汉 430074 lux@hust.edu.cn 
摘要: 采用电弧放电法制备内嵌镧金属富勒烯的原灰,通过改变氦气压力及电流强度来提高内嵌镧金属富勒烯产率。原灰由1,2,4-三氯苯提取并回溶入甲苯后,利用分析型高相液相色谱(HPLC)对提取液中各富勒烯组分进行分析。通过分别衡量3种常见含镧金属富勒烯La@C2v-C82、La@Cs-C82和La2@C80与C84的相对峰面积比,探讨了氦气压力和电流强度等对3种金属富勒烯产率的影响。实验结果表明,氦气压力与电流强度共同决定了金属富勒烯的产率,在(1)低电流高氦气压、(2)中等电流中等氦气压、(3)高电流低氦气压的条件下都可以高产率地获得含镧金属富勒烯。此外,调整电流强度和氦气压力可以改变La@C2v-C82和La@Cs-C82的相对比例。例如,在电流为100、120 A或氦气压为20、35 kPa时,此前认为的"minor"异构体La@Cs-C82的含量甚至高于"major"异构体La@C2v-C82。还发现降低电流强度或减小氦气压力可促进La2@C80的生成,这表明La2@C80与La@C82的形成过程可能是不同的。
关键词:   金属富勒烯  电弧放电法  制备  提取
基金项目: 国家自然科学基金(No.51472095,51602097,51672093)资助项目。
Abstract: La-containing metallofullerenes were synthesized with a direct current arc-discharge method, and the experimental conditions such as helium pressure and current density were optimized to improve the yield of metallofullerenes (La@C2v-C82, La@Cs-C82 and La2@C80). The raw soot was extracted by 1,2,4-trichlorobenzene and was then redissolved in toluene. The yields of the La-containing metallofullerenes were discussed based on the high performance liquid chromatographic results by comparing their peak areas with that of C84. Experimental results show that the high yield of La@C82 can be attributed to a synergetic effect of current density and He pressure, i.e. (1) low current and high He pressure; (2) medium current and medium He pressure; and (3) high current and low He pressure. Furthermore, the relative ratio of La@C2v-C82 and La@Cs-C82 can be adjusted by changing the current density and He pressure. Surprisingly, it is discovered that low current density or low He pressure facilitates the formation of La2@C80, indicating that the formation process of La2@C80 may be different from that of La@C82.
Keywords: La  fullerene  metallofullerene  arc-discharge  extraction
投稿时间:2017-05-20 修订日期:2017-07-24
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孙畅,赵莎莎,陈莹,陈木青,谢云鹏,卢兴.内嵌镧金属富勒烯的高产率合成及异构体比例调控[J].无机化学学报,2018,34(2):295-299.
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