Pt-Al/MCM-41催化剂的制备及催化合成有机硅增效剂
Preparation of Pt-Al/MCM-41 Catalyst for Synthesis of Organosilicon Synergist
作者单位E-mail
陈秀莹 仲恺农业工程学院化学化工学院, 广州市农用化学品高效利用重点实验室, 广州 510225  
谢慧琳 仲恺农业工程学院化学化工学院, 广州市农用化学品高效利用重点实验室, 广州 510225  
胡文斌 仲恺农业工程学院化学化工学院, 广州市农用化学品高效利用重点实验室, 广州 510225 wbhu2000@163.com 
周新华 仲恺农业工程学院化学化工学院, 广州市农用化学品高效利用重点实验室, 广州 510225  
周红军 仲恺农业工程学院化学化工学院, 广州市农用化学品高效利用重点实验室, 广州 510225 hongjunzhou@163.com 
舒绪刚 仲恺农业工程学院化学化工学院, 广州市农用化学品高效利用重点实验室, 广州 510225  
孙育青 惠州市绿龙生物材料有限公司, 惠州 516081  
摘要: 以介孔硅MCM-41为载体,AlCl3为促进剂,制备了负载型Pt-Al/MCM-41催化剂。利用傅里叶红外光谱(FTIR)、N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP)对催化剂的结构、形貌以及金属间作用力进行了表征,着重探讨了不同Al加入量对催化剂结构和金属间作用力的影响,系统考察了Pt-Al/MCM-41用于催化聚乙二醇烯丙基醚和七甲基三硅氧烷合成有机硅增效剂。结果表明,Al的加入量对催化剂的结构和有序度有一定的影响,其比表面积、孔容和有序度随着Al用量的增加而逐步降低。此外,加入一定量的Al有利于提高Pt晶粒的分散度,减小其粒径。Pt1Al2/MCM-41催化剂具有良好的重复使用性,使用6次无明显失活,其转化率仍大于90%。合成有机硅增效剂的最佳工艺为:nPGAE/nMDHM=1.1,反应时间为4 h,反应温度为100℃,催化剂用量为0.5%,其转化率达94.1%。
关键词: MCM-41  催化剂  氯化铝  有机硅增效剂
基金项目: 国家自然科学基金(No.21476272)、广东省自然科学基金(No.2015A030313595)、广东省科技厅项目(No.2014A010105049、2015A040404044)、仲恺农业工程学院研究生科技创新基金(No.KJCX2017004)和惠州市大亚湾区科技项目(No.2015A01007)资助。
Abstract: The supported Pt-Al/MCM-41 catalyst was prepared by using mesoporous silica MCM-41 as the carrier and AlCl3 as the accelerator. The structure, morphology of catalyst and intermetallic force were systematically characterized by fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), N2 adsorption-desorption, X-ray diffraction assay (XRD), transmission electron microscopy (TEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), inductively coupled plasma (ICP). The effects of various amount of Al on the structure of the catalyst and the intermetallic force were discussed, and the catalytic application in hydrosilylation of allyl polyether (PGAE) and heptamethyltrisiloxane (MDHM) was investigated. The results show that the dosage of Al had a certain effect on the structure and ordering degree of the catalyst, and the specific surface area, pore volume and order degree decrease with the increase of Al content. Besides, addition of a certain amount of Al is beneficial to improve the dispersion and decreases size of platinum particle. Pt1Al2/MCM-41 has excellent reusability, which could be reused six times without significant loss of activity and the conversion of MDHM is above 90%, The synergist was synthesized with nPGAE/nMDHM=1.1 in the presence of 0.5% catalyst at 100℃ for 4 h.
Keywords: MCM-41  catalyst  aluminum chloride  organosilicon synergist
投稿时间:2017-12-24 修订日期:2018-03-01
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陈秀莹,谢慧琳,胡文斌,周新华,周红军,舒绪刚,孙育青.Pt-Al/MCM-41催化剂的制备及催化合成有机硅增效剂[J].无机化学学报,2018,34(5):933-941.
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