两段变温法水热合成多级孔ZSM-5分子筛及其催化裂化性能
Synthesis of Hierarchical ZSM-5 Zeolites via Two Stage Varying Temperature Crystallization with Enhanced Catalytic Cracking Performance
作者单位E-mail
王有和 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室, 北京 100029
中国石油大学重质油国家重点实验室, 青岛 266580 
 
孙洪满 中国石油大学重质油国家重点实验室, 青岛 266580
赫尔大学工程与计算机学院, 赫尔HU6 7RX英国 
 
彭鹏 中国石油大学重质油国家重点实验室, 青岛 266580  
白鹏 中国石油大学重质油国家重点实验室, 青岛 266580  
阎子峰 中国石油大学重质油国家重点实验室, 青岛 266580 jisf@mail.buct.edu.cn 
Subhan Fazle 中国石油大学重质油国家重点实验室, 青岛 266580
阿普杜勒瓦利汉大学化学系, 马尔丹巴基斯坦 
 
季生福 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室, 北京 100029 zfyancat@upc.edu.cn 
摘要: 以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,采用低温老化、高温晶化2段变温法合成出了球状多级孔ZSM-5分子筛。利用XRD、FT-IR、NH3-TPD、SEM、TEM以及氮气吸-脱附等测试对合成样品进行了表征。结果表明:直径约为2 μm左右的球状多级孔ZSM-5分子筛颗粒内的晶间介孔和大孔主要由棒状纳米晶堆积而成的,该产品具有较大的比表面积和介孔孔容。同常规水热法一步合成的微孔ZSM-5分子筛相比,2段变温法合成的多级孔ZSM-5分子筛具有更高的B酸/L酸比例(CBP/CLP)、强酸/弱酸比例(Cs/Cw)以及活性位可接近性指数(ACI)。催化裂化评价结果显示,得益于活性位可接近性指数等指标的提高,球状多级孔ZSM-5分子筛比常规合成的微孔ZSM-5分子筛具有更高的转化率和丙烯收率等优异的催化性能。
关键词: 多级孔ZSM-5分子筛  两段变温法  单一模板剂  球状结构  催化裂化
基金项目: 国家自然科学基金(No.21776311)、中央高校基本科研业务费专项资金(No.15CX05030A)和应用表面与胶体化学教育部重点实验室(陕西师范大学)开放课题基金(No.2017026)资助项目。
Abstract: Hierarchical ZSM-5 zeolites with regular spherical structure were successfully synthesized via a facile two stage varying temperature crystallization using tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH) as the single template. The fabricated samples were characterized by means of XRD, FT-IR, NH3-TPD, SEM, TEM and N2 adsorption-desorption isotherms. The results indicate that the spherical ZSM-5 zeolite particles with around 2 μm in diameter possess intercrystalline meso-and macropores generated from the aggregation of bar-shape ZSM-5 nanocrystals, which exhibit large specific surface area and mesopore volume. Compared to the ZSM-5 zeolite synthesized by constant temperature hydrothermal method, the hierarchical ZSM-5 zeolites have higher Brønsted acid to Lewis acid ratio (CBP/CLP) and strong acid to weak acid ratio (Cs/Cw), as well as the enhanced accessibility of the active sites, which were very important to the catalytic reaction. Catalytic tests reveal that hierarchical ZSM-5-contained catalytic cracking catalyst exhibit an outstanding performance in improving the propylene yield and conversion due to the enhancement of accessibility.
Keywords: hierarchical ZSM-5 zeolites  two stage varying temperature technique  single template  spherical structure  catalytic cracking performance
投稿时间:2017-12-10 修订日期:2018-03-19
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王有和,孙洪满,彭鹏,白鹏,阎子峰,Subhan Fazle,季生福.两段变温法水热合成多级孔ZSM-5分子筛及其催化裂化性能[J].无机化学学报,2018,34(5):989-996.
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