羟甲基功能化吡唑金属羰基化合物的合成及催化性质
Syntheses and Catalytic Properties of Metal Carbonyl Derivatives with Hydroxymethyl Functionalized Pyrazoles
作者单位E-mail
李松 南开大学化学学院, 元素有机化学国家重点实验室, 天津 300071  
甘贤雪 宜宾学院化学与化工学院, 宜宾 644007  
唐良富 南开大学化学学院, 元素有机化学国家重点实验室, 天津 300071 lftang@nankai.edu.cn 
摘要: 研究了3(5)-羟甲基-5(3)-甲基吡唑(L1),4-羟甲基吡唑(L2)及双(3-羟甲基-5-甲基吡唑)甲烷(L3)与羰基钨(钼)的反应,合成了一系列以单齿及双齿氮配位的羰基金属衍生物LW(CO)5(L=L1或L2)和L3M(CO)4(M=Mo或W)。通过核磁、红外及X射线单晶衍射分析,对这些化合物进行了详细的结构表征。结果表明,这些化合物往往通过O-H…O,N-H…O及O-H…OC-M等氢键作用,形成一维或二维金属有机超分子结构。并且依赖于配体中羟甲基所处的不同位置,这些金属有机超分子表现出明显不同的结构特征。初步的催化活性测试表明,这些新化合物在苯乙炔三聚反应中具有明显的催化活性。
关键词: 氮配体  吡唑  氢键  羰基金属配合物  催化活性
基金项目: 国家自然科学基金(No.21372124)资助项目。
Abstract: Reaction of tungsten or molybdenum carbonyl with 3(5)-hydroxymethyl-5(3)-methylpyrazole (L1), 4-hydroxymethylpyrazole (L2) and bis(3-hydroxymethyl-5-methylpyrazol-1-yl)methane (L3) yielded complexes LW(CO)5 (L=L1 or L2) and L3M(CO)4 (M=Mo or W), respectively. These complexes have been fully characterized by NMR, IR and X-ray crystal structural analyses, indicating that they form 1D or 2D organometallic supramolecular architectures through O-H…O, N-H…O and O-H…OC-M hydrogen bonding interactions, and these structures are significantly affected by the relative position of the hydroxymethyl group on the pyrazole ring. In addition, these complexes show moderate catalytic activity for the cyclotrimerization reaction of phenylacetylene.
Keywords: N ligand  pyrazole  hydrogen bond  metal carbonyl complex  catalysis
投稿时间:2018-04-10 修订日期:2018-04-22
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李松,甘贤雪,唐良富.羟甲基功能化吡唑金属羰基化合物的合成及催化性质[J].无机化学学报,2018,34(8):1573-1580.
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