固溶体MAX相(Ti0.5V0.5)3AlC2的制备及其对MgH2储氢性能的催化影响
Synthesis and Catalytic Effects of Solid-Solution MAX-phase (Ti0.5V0.5)3AlC2 on Hydrogen Storage Performance of MgH2
作者单位E-mail
张欣 浙江工业大学激光先进制造研究院, 浙江省高端激光制造装备协同创新中心, 杭州 310014
硅材料国家重点实验室, 浙江省电池新材料及应用技术重点实验室, 浙江大学材料科学与工程学院, 杭州 310027 
 
沈正阳 硅材料国家重点实验室, 浙江省电池新材料及应用技术重点实验室, 浙江大学材料科学与工程学院, 杭州 310027  
简旎 硅材料国家重点实验室, 浙江省电池新材料及应用技术重点实验室, 浙江大学材料科学与工程学院, 杭州 310027  
姚建华 浙江工业大学激光先进制造研究院, 浙江省高端激光制造装备协同创新中心, 杭州 310014  
高明霞 硅材料国家重点实验室, 浙江省电池新材料及应用技术重点实验室, 浙江大学材料科学与工程学院, 杭州 310027  
潘洪革 硅材料国家重点实验室, 浙江省电池新材料及应用技术重点实验室, 浙江大学材料科学与工程学院, 杭州 310027  
刘永锋 硅材料国家重点实验室, 浙江省电池新材料及应用技术重点实验室, 浙江大学材料科学与工程学院, 杭州 310027 mselyf@zju.edu.cn 
摘要: 通过无压烧结法制备了固溶体MAX相(Ti0.5V0.53AlC2,研究了其添加对MgH2储氢性能的影响。结果发现,固溶体MAX相(Ti0.5V0.53AlC2中的Ti和V元素通过协同作用,呈现出更高的催化活性。添加质量分数10%(Ti0.5V0.53AlC2的MgH2样品的起始放氢温度为230℃,较原始MgH2降低了60℃。在275℃下等温放氢,(Ti0.5V0.53AlC2添加样品的放氢速率可达0.35%·min-1,是原始MgH2样品的4倍左右。此外,完全放氢后的MgH2-10%(Ti0.5V0.53AlC2样品在150℃、5 MPa氢压下,可在60 s内吸收4.7%的氢。计算显示,MgH2-10%(Ti0.5V0.53AlC2样品的表观活化能为79.6 kJ·mol-1,较原始MgH2(153.8 kJ·mol-1)降低了48%,这是MgH2放氢性能得到改善的主要原因。
关键词: 储氢材料  金属氢化物  MgH2  催化剂添加  固溶体MAX相
基金项目: 国家自然科学基金(No.51671172,U1601212)和浙江省杰出青年科学基金(No.LR16E010002)资助项目。
Abstract: A solid-solution MAX phase (Ti0.5V0.5)3AlC2 was successfully synthesized with a pressureless sintering method, and its catalytic effect on hydrogen storage reaction of MgH2 was systematically investigated. The solid solution MAX phase (Ti0.5V0.5)3AlC2 exhibited superior catalytic activity, thanks to the synergistic catalysis effect of Ti and V. The on-set dehydrogenation temperature of MgH2-10%(Ti0.5V0.5)3AlC2 samples was only 230℃ (mass fraction of (Ti0.5V0.5)3AlC2 was 10%), which was 60℃ lower than that of pristine MgH2. The desorption rate of MgH2-10%(Ti0.5V0.5)3AlC2 sample at 217℃ was calculated to be 0.35%·min-1, which was 4 times faster than that of the pristine sample. At 150℃, the dehydrogenated MgH2-10%(Ti0.5V0.5)3AlC2 sample absorbs 4.7% of H2 within 60 s under 5 MPa H2. The apparent activation energy of the MgH2-10%(Ti0.5V0.5)3AlC2 sample was determined to be 79.6 kJ·mol-1, representing a 48% reduction in the reaction barrier, compared with pristine MgH2 (153.8 kJ·mol-1). This reasonably explains the significant improvement in dehydrogenation performance.
Keywords: hydrogen storage materials  metal hydride  MgH2  catalyst doping  solid-solution MAX phase
投稿时间:2018-10-11 修订日期:2018-11-25
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张欣,沈正阳,简旎,姚建华,高明霞,潘洪革,刘永锋.固溶体MAX相(Ti0.5V0.5)3AlC2的制备及其对MgH2储氢性能的催化影响[J].无机化学学报,2019,35(1):101-108.
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