高硅SSZ-13分子筛膜二次水热生长过程
Hydrothermal Secondary Growth Process of High-Slica SSZ-13 Zeolite Membrane
作者单位E-mail
王贺礼 江西师范大学化学化工学院, 先进材料研究院, 分子筛膜材料国家地方联合工程实验室, 南昌 330022
江西省科学院能源研究所, 南昌 330096 
 
朱美华 江西师范大学化学化工学院, 先进材料研究院, 分子筛膜材料国家地方联合工程实验室, 南昌 330022  
吴婷 江西师范大学化学化工学院, 先进材料研究院, 分子筛膜材料国家地方联合工程实验室, 南昌 330022  
张飞 江西师范大学化学化工学院, 先进材料研究院, 分子筛膜材料国家地方联合工程实验室, 南昌 330022  
吴亚芬 江西中医药大学, 南昌 330004  
陈祥树 江西师范大学化学化工学院, 先进材料研究院, 分子筛膜材料国家地方联合工程实验室, 南昌 330022 cxs66cn@jxnu.edu.cn 
摘要: 采用稀释模板剂合成溶胶在管状莫来石支撑体上制备高硅SSZ-13分子筛膜以研究膜的二次水热生长过程。对433 K下二次生长2~72 h的膜和底料进行表征,XRD表明膜和底料中的SSZ-13特征峰均在6 h后出现。底料中的晶粒尺寸基本不随晶化时间的延长而变化。在298 K和0.4 MPa测试条件下,433 K晶化72 h的SSZ-13分子筛膜CO2渗透通量为2.08×10-7 mol·m-2·s-1·Pa-1,CO2/CH4理想选择性为24。探讨了SSZ-13分子筛膜的生长过程:涂覆在支撑体上的晶种首先溶解并形成大量有序的结构单元,诱导溶胶中晶粒形成并快速生长,晶粒沉积在支撑体的表面共生形成无缺陷的膜层。
关键词: SSZ-13分子筛膜  二次水热生长  过程  气体分离
基金项目: 国家自然科学基金(No.21476099,No.21766010)、国家国际科技合作专项(No.2015DFA50190)和江西省自然科学基金(No.20171BCB24005)资助。
Abstract: High-silica SSZ-13 zeolite membranes were prepared on tubular mullite supports using a diluted organic template gel composition to investigate the hydrothermal growth process. Membranes and powders at the bottom of autoclave were characterized after secondary growth from 2 to 72 h at 433 K, and the XRD patterns show SSZ-13 characteristic peaks appeared in the membranes and powders simultaneously after 6 h. The size of zeolite crystals in the powder was almost the same when the synthesis time delayed. The SSZ-13 membrane synthesized at 433 K and 72 h had a CO2 permeance of 2.08×10-7 mol·m-2·s-1·Pa-1 with an ideal selectivity of CO2/CH4 of 24 at 298 K and 0.4 MPa. The possible growth process of SSZ-13 zeolite membrane was proposed with the seeds coated on supports dissolved and formed numerous orderly structure units in the gel firstly, inducing SSZ-13 zeolite crystals generated and grew rapidly, the crystals deposited on the supports, grew up and intergrew for limited space to from a defectfree layer.
Keywords: SSZ-13 zeolite membrane  hydrothermal secondary growth  process  gas separation
投稿时间:2019-12-11 修订日期:2020-04-02
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王贺礼,朱美华,吴婷,张飞,吴亚芬,陈祥树.高硅SSZ-13分子筛膜二次水热生长过程[J].无机化学学报,2020,36(7):1366-1374.
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