溶胶-凝胶法制备Fe掺杂MgF2催化剂及其催化1,1-二氟乙烷(R152a)脱HF反应的性能
Fe-Doped MgF2 Catalyst: Preparation by Sol-Gel Method and Performance in Dehydrogenation of 1,1-Difluoroalkane (R152a)
作者单位E-mail
张蕾 浙江工业大学, 化学工程学院, 杭州 310014  
李雨臻 浙江工业大学, 化学工程学院, 杭州 310014  
李利春 浙江工业大学, 化学工程学院, 杭州 310014  
韩文锋 浙江工业大学, 化学工程学院, 杭州 310014  
李瑛 浙江工业大学, 化学工程学院, 杭州 310014  
唐浩东 浙江工业大学, 化学工程学院, 杭州 310014 tanghd@zjut.edu.cn 
摘要: 通过助剂掺杂的方法解决MgF2催化剂高温失活的问题。采用溶胶-凝胶法制备了一系列Fe3+掺杂的高比表面MgF2催化剂,并通过N2吸附-脱附测试、X射线衍射(XRD)、能量色散X射线光谱(EDS)和NH3程序升温脱附技术(NH3-TPD)、电子自旋共振(ESR)、X射线光电子能谱(XPS)等对FeF3/MgF2催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,一定量(物质的量分数小于20%)的Fe3+掺杂可以有效地减少MgF2晶粒度,且随着Fe3+掺杂量的增加,催化剂的比表面积、酸性及1,1-二氟乙烷(R152a,C2H4F2)脱HF反应的催化活性均呈现增加趋势,但当Fe3+掺杂量超过20%时,催化剂明显失活。
关键词: 溶胶-凝胶法  MgF2  Lewis酸  Fe3+掺杂  脱氟化氢
基金项目: 浙江省自然科学基金(No.LY19B060009)资助。
Abstract: Herein, the deactivation problem of the MgF2 catalyst was solved via doping of Fe3+ into the catalyst. A series of Fe3+ doped MgF2 catalysts with different dopant concentrations were prepared via sol-gel method. The physio-chemical properties of the FeF3/MgF2 catalyst were examined by means of N2 gas adsorption-desorption, X-ray diffraction (XRD), energy dispersive X -ray spectrometer (EDS) and NH3 -temperature programmed desorption (NH3-TPD). Results show that small amount (molar fraction was less than 20%) of Fe3+ doping into MgF2 catalyst can effectively reduce the crystalline size of the catalyst. With concentration of Fe3+ below 20%, the specific surface area, surface acidity and catalytic activity towards the dehydrofluorination reaction of 1, 1-difluoroethane (R152a, C2H4F2) increased with the increasing of dopant concentration. In contrast, FeF3/MgF2 catalyst deactivation occurred when dopant concentration was greater than 20%.
Keywords: sol-gel method  MgF2  Lewis acid  Fe3+ doping  dehydrofluorination
投稿时间:2020-06-03 修订日期:2020-11-18
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张蕾,李雨臻,李利春,韩文锋,李瑛,唐浩东.溶胶-凝胶法制备Fe掺杂MgF2催化剂及其催化1,1-二氟乙烷(R152a)脱HF反应的性能[J].无机化学学报,2021,37(1):39-46.
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