| Ag/MgO串联协同催化降解偶氮染料 |
| Synergistically Catalytic Degradation of Azo Dyes by Ag/MgO |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 祝晓辉 | 浙江理工大学纺织科学与工程学院(国际丝绸学院), 杭州 310018
浙江理工大学材料科学与工程学院, 杭州 310018
安吉县国千环境科技有限公司, 湖州 313300 | | | 郭紫薇 | 浙江理工大学材料科学与工程学院, 杭州 310018 | | | 刘向东 | 浙江理工大学纺织科学与工程学院(国际丝绸学院), 杭州 310018
浙江理工大学材料科学与工程学院, 杭州 310018 | | | 李仁宏 | 浙江理工大学纺织科学与工程学院(国际丝绸学院), 杭州 310018
浙江理工大学材料科学与工程学院, 杭州 310018 | | | 韦童 | 1 浙江理工大学纺织科学与工程学院(国际丝绸学院), 杭州 310018
浙江理工大学材料科学与工程学院, 杭州 310018 | weit@zstu.edu.cn |
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| 摘要: 以纳米氧化镁为载体，采用浸渍法制备一系列过渡金属负载型催化剂。测试其对染料的降解性能后筛选出了效果最优的催化剂Ag/MgO，并采用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、透射电子显微镜（TEM）、扩展X射线吸收精细结构谱（EXAFS）以及X射线吸收近边结构（XANES）等表征方法对该催化材料的结构特征、微观形貌进行分析。通过表征分析发现Ag是以纳米簇的形式均匀地分散在MgO表面，Ag和Mg之间形成了双金属位点，且催化剂中Ag的电子密度较高，从而具有较高的催化活性。在甲醛溶液中，在室温、无需光热等条件下即可高效降解偶氮染料AR1。该反应体系中影响降解效果的因素主要是温度和甲醛浓度，温度升高，降解效率增大，但甲醛浓度有最优值（1 mol·L-1）。通过自由基捕获实验测得反应中有2种自由基在发挥作用，即具有还原性的氢自由基和具有氧化性的超氧自由基，它们的协同作用可以将染料分子中的显色基团（-N=N-）轻易地破坏，这种“还原-氧化”的协同作用机制提高了反应效率。此外，醛类也是常见污染物之一，将其作为助剂的同时达到了“以污治污”的效果。 |
| 关键词: 银/氧化镁 纳米催化 偶氮染料降解 活性氧物种 以污治污 |
| 基金项目: 国家自然科学基金（No.21872123）和浙江省自然科学基金（No.LY18B030007）资助。 |
| Abstract: Transition metal supported catalysts were prepared by impregnation method with nano MgO as support. Among several supported transition metals, Ag/MgO showed the best performance in degradation of azo dyes and the structure and micro morphology of selected Ag/MgO catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), transmission electron microscopy (TEM), extended X-ray absorption fine structure spectroscopy (EXAFS) and X-ray absorption near edge structure (XANES). The results show that Ag was evenly dispersed on the surface of MgO in the form of nano clusters, and the formation of bimetallic sites between Ag and Mg and the high electron density of Ag in the catalysts give it high catalytic activity. In formaldehyde solution, azo dye AR1 could be efficiently degraded at room temperature without illuminating or heating treatment. Temperature and formaldehyde concentration are the main factors affecting the degradation efficiency. The degradation efficiency increased with temperature and the optimal formaldehyde concentration was 1 mol·L-1. Two kinds of free radicals were detected by electron paramagnetic resonance (EPR) trapping experiment to play significant roles in azo dyes degradation process. The reductive hydrogen radical and oxidizing superoxide radical synergistic effect could easily break the chromogenic group (-N=N-) in dye molecules. This "reduction-oxidation" synergistic mechanism improves the reaction efficiency. Moreover, as one of the common pollutants, using aldehyde promoter achieves the "dual treatment of pollutants". |
| Keywords: Ag/MgO nano-catalysis azo dye degradation reactive oxygen species dual treatment of pollutants |
| 投稿时间：2020-09-10 修订日期：2021-01-05 |
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| 祝晓辉,郭紫薇,刘向东,李仁宏,韦童.Ag/MgO串联协同催化降解偶氮染料[J].无机化学学报,2021,37(3):482-490. |
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