CoMoSx/CeO2-γ-Al2O3催化剂的制备及其催化还原SO2的性能
CoMoSx/CeO2-γ-Al2O3 Catalyst: Preparation and Performance in Catalytic Reduction of SO2
作者单位E-mail
任健 北京理工大学化学与化工学院, 化学电源与绿色催化北京市重点实验室, 北京 100081  
矫庆泽 北京理工大学化学与化工学院, 化学电源与绿色催化北京市重点实验室, 北京 100081
北京理工大学珠海学院化工与材料学院, 珠海 519085 
 
王彤 北京理工大学化学与化工学院, 化学电源与绿色催化北京市重点实验室, 北京 100081  
耿云峰 北京北大先锋科技有限公司, 北京 100080  
黎汉生 北京理工大学化学与化工学院, 化学电源与绿色催化北京市重点实验室, 北京 100081 hanshengli@bit.edu.cn 
吴芹 北京理工大学化学与化工学院, 化学电源与绿色催化北京市重点实验室, 北京 100081 wuqin_bit@126.com 
史大昕 北京理工大学化学与化工学院, 化学电源与绿色催化北京市重点实验室, 北京 100081  
赵芸 北京理工大学化学与化工学院, 化学电源与绿色催化北京市重点实验室, 北京 100081  
冯彩虹 北京理工大学化学与化工学院, 化学电源与绿色催化北京市重点实验室, 北京 100081  
摘要: 采用等容浸渍法引入少量CeO2助剂制备了CoMoSx/CeO2-γ-Al2O3催化剂。通过X射线衍射(XRD)、高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温脱附/程序升温还原/程序升温表面反应(TPD/TPR/TPSR)对催化剂的形貌结构、还原性、吸附性能及反应过程等进行了表征,利用固定床反应器研究了其催化CO还原SO2的催化性能及稳定性。结果表明:少量CeO2的引入可以降低反应温度,随着CeO2含量的增加,CoMoSx/CeO2-γ-Al2O3催化剂的催化活性先增加后降低,CeO2的物质的量分数为1.5%的催化剂具有最佳的催化活性,在反应温度350℃时SO2几乎完全转化为S单质,催化剂具有优异的稳定性;等容浸渍法制备的催化剂表面的金属元素分散良好;CeO2的引入提高了催化剂的硫化程度和低温还原性,提高了SO2在催化剂表面的吸附量; COS在较低温度下还原催化剂,使反应按照COS和氧空位共同参与的协同作用机理进行。
关键词: 还原脱硫  一氧化碳  二氧化硫  等容浸渍法  二氧化铈
基金项目: 
Abstract: CoMoSx/CeO2-γ-Al2O3 catalyst was prepared by introducing a small amount of CeO2 by isovolume impregnation method. The morphology, reducibility, adsorption properties and reaction process of the catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), high-angle annular dark field-scanning transmission electron microscopy (HAADF STEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), temperature programmed desorption/temperature programmed reduction/temperature programmed surface reaction (TPD/TPR/TPSR). And the catalytic performance and stability of the catalyst for CO reduction of SO2 were studied using a fixed bed reactor. The results show that the introduction of a small amount of CeO2 can reduce the reaction temperature. With the increase of CeO2 content, the catalytic activity of CoMoSx/CeO2-γ-Al2O3 catalyst first increased and then decreased. The catalyst with 1.5% molar fraction of CeO2 had the best catalytic activity. At the optimal reaction temperature of 350℃,SO2 was almost completely converted to S, and the catalyst had excellent stability at 300℃. The metal elements on the surface of the catalyst prepared by the isovolume impregnation method were well dispersed; the introduction of CeO2 improved the sulfidation degree and low-temperature reducibility of the catalyst, and increased the adsorption of SO2 on the catalyst surface; COS reduced the catalyst at a lower temperature, making the reaction proceed according to the synergistic mechanism of COS and oxygen vacancies.
Keywords: reduction desulfurization  carbon monoxide  sulfur dioxide  isovolume impregnation method  cerium dioxide
投稿时间:2020-12-03 修订日期:2021-03-09
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任健,矫庆泽,王彤,耿云峰,黎汉生,吴芹,史大昕,赵芸,冯彩虹.CoMoSx/CeO2-γ-Al2O3催化剂的制备及其催化还原SO2的性能[J].无机化学学报,2021,37(5):844-852.
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