基于酰胺-吡唑双功能配体的钯配位“夹子”的自组装及其催化性能
Palladium-Based Coordination “Clips” with Carboxamide-Pyrazolate Ditopic Ligands: Self-Assembly and Catalytic Properties
作者单位E-mail
胡效鹏 北京工业大学环境与生命学部, 绿色催化与分离北京市重点实验室, 北京工业大学环境安全与生物效应卓越中心, 自组装化学实验室, 北京 100124  
王志锋 北京工业大学环境与生命学部, 绿色催化与分离北京市重点实验室, 北京工业大学环境安全与生物效应卓越中心, 自组装化学实验室, 北京 100124  
于澍燕 北京工业大学环境与生命学部, 绿色催化与分离北京市重点实验室, 北京工业大学环境安全与生物效应卓越中心, 自组装化学实验室, 北京 100124 selfassembly@bjut.edu.cn 
摘要: 利用配位驱动吡唑基配体在溶液中自发去质子自组装的方法,用金属转子[(bpy)2Pd2(NO32](NO32、[(dmbpy)2Pd2(NO32](NO3)2(bpy=2,2'-联吡啶,dmbpy=4,4'-二甲基-2,2'-联吡啶)和酰胺-吡唑双功能配体(HL1、HL2)合成了含有Pd(Ⅱ)…Pd(Ⅱ)相互作用的[Pd2L2]2+类型的吡唑基双钯(Ⅱ,Ⅱ)“夹子” C1~C4。利用1H和13C NMR、ESI-MS、红外光谱和X射线单晶衍射等测试手段对配合物C1~C4的结构进行了表征。同时,合成的夹子状双金属配合物对Suzuki-coupling反应均表现出较好的催化活性。
关键词: 自组装  双钯(Ⅱ)“夹子”  催化  Suzuki-coupling反应
基金项目: 国家自然科学基金(No.21906002)、北京市自然科学基金(No.2212002)、北京市科技计划一般项目(No.KM2020010005010)、北京市高水平创新团队建设项目(No.IDHT20180504)和北京市卓越青年科学家计划(No.BJJWZYJH01201910005017)资助。
Abstract: Two dipalladium complexes[(bpy) 2Pd2(NO3)2](NO3)2,[(dmbpy) 2Pd2(NO3)2](NO3) 2 (bpy=2,2-bipyridine, dmbpy=4,4'-dimethyl-2,2-bipyridine) were used as "clips" to coordinate with ditopic pyrazolate ligands (HL1, HL2), leading to the formation of[Pd2L2]2--type dinuclear coordination "clips" with strong intramolecular Pd(Ⅱ) …Pd(Ⅱ) bonding interaction through a spontaneous deprotonation of the pyrazole ligands in aqueous solution. Such well-defined complexes C1~C4 have been characterized by single-crystal X-ray diffraction analysis, elemental analysis, 1H and 13C NMR, electrospray ionization mass spectrometry (ESI-MS) and IR spectroscopy. Furthermore, all these clip-like dipalladium(Ⅱ) complexes exhibited highly catalytic activities towards Suzuki-coupling reaction under mild conditions.
Keywords: self-assembly  dipalladium(Ⅱ) "clips"  catalysis  Suzuki-coupling reaction
投稿时间:2021-03-06 修订日期:2021-05-09
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胡效鹏,王志锋,于澍燕.基于酰胺-吡唑双功能配体的钯配位“夹子”的自组装及其催化性能[J].无机化学学报,2021,37(8):1493-1503.
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