无机化学学报

基于钌催化剂和电子转移介质电化学共聚膜的电催化水氧化

Electro-copolymerized film of ruthenium catalyst and redox mediator for electrocatalytic water oxidation

作者	单位	E-mail
王浩	中国科学院化学研究所, 北京分子科学国家研究中心, 中国科学院光化学重点实验室, 中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心, 北京 100190 北京师范大学化学学院, 能量转换与存储材料北京市重点实验室, 北京 100875
唐坤	中国科学院化学研究所, 北京分子科学国家研究中心, 中国科学院光化学重点实验室, 中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心, 北京 100190 中国科学院大学化学科学学院, 北京 100049
邵将洋	中国科学院化学研究所, 北京分子科学国家研究中心, 中国科学院光化学重点实验室, 中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心, 北京 100190
王克志	北京师范大学化学学院, 能量转换与存储材料北京市重点实验室, 北京 100875	kzwang@bnu.edu.cn
钟羽武	中国科学院化学研究所, 北京分子科学国家研究中心, 中国科学院光化学重点实验室, 中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心, 北京 100190 中国科学院大学化学科学学院, 北京 100049	zhongyuwu@iccas.ac.cn

摘要: 本文介绍了一种钌催化剂和电子转移介质共聚的氧化电聚合薄膜的制备及其在电催化水氧化中的应用。电子转移介质的引入显著提高了钌催化剂的电催化水氧化活性，并将过电位降低到了220 mV。所制备的电聚合电极的水氧化催化速率常数k_obs为31.7 s^-1，在1.7 V偏压下电解1 000 s后的转换频率为1.01 s^-1。同位素动力学结果表明，电极表面的催化水氧化反应主要通过双分子耦合机理进行。

关键词: 水氧化水分解钌配合物电化学聚合电催化

基金项目: 国家自然科学基金(No.21925112，21975264，22090021)和中国科学院青年创新促进会基金资助。

Abstract: Electro-copolymerized film containing ruthenium complexes as electron-transfer (or redox) mediators and water-oxidation catalysts by an oxidative copolymerization method is presented. The addition of the redox mediator significantly improved the electrocatalytic water-oxidation activity and reduced the overpotential to 220 mV. The prepared electrode showed a water-oxidation catalytic rate constant k_obs of 31.7 s^-1 and an initial turnover frequency of 1.01 s^-1 in 1 000 s by potential electrolysis at 1.7 V applied bias vs NHE (normal hydrogen electrode). The kinetic isotope effect study suggests that the catalytic water oxidation reaction on the electrode surface occurs via a bimolecular coupling mechanism.

Keywords: water oxidation water splitting ruthenium complexes electropolymerization electrocatalysis

投稿时间：2024-04-11 修订日期：2024-09-20

摘要点击次数: 5019

全文下载次数: 842

王浩,唐坤,邵将洋,王克志,钟羽武.基于钌催化剂和电子转移介质电化学共聚膜的电催化水氧化[J].无机化学学报,2024,40(11):2193-2202.

查看全文查看/发表评论下载PDF阅读器

Support information: 相关附件： 20240176_SI_240626.docx